华中科技大学讯 近日，化学与化工学院谭必恩教授和王笑颜副研究员的最新研究成果“Synthesis of covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen peroxide production guided by large language models”在国际期刊《自然 通讯》（Nature Communication）杂志刊发。
过氧化氢（H2O2）是一种高效且环境友好的氧化剂。利用太阳光、水和氧气生成过氧化氢，被认为是生产这种化学品的最有前途的可持续方式之一。在这方面，共价有机框架（COFs）材料通过动态共价键连接，具有精准控制孔隙大小和灵活修饰骨架的能力，成为了有潜力的晶态有机光催化剂。长久以来，开发新型的COFs催化剂都重度依赖文献与既有知识交叉比对，但这种传统的方法不仅存在获取信息不全面且费时费力的缺点，更会有信息不透明与认知偏差等风险，这使得由人主导的设计流程在实现高浓度H2O2生产等目标上进展缓慢。
图1 大型语言模型的示意图和COF的合成示意流程
针对于H2O2生产中浓度过低，且传统COFs光催化剂依赖“实验试错”导致合成效率低的问题，本文利用人工智能驱动的大语言模型(LLM)结合知识谱图(GraphRAG)的定向设计策略，通过LLM对已报道的文献进行检索，再利用GraphRAG进行整合评分，制备得到化学稳定、电荷分离能力优异以及光催化活性高的COFs催化剂。系统研究COFs中不同连接方式对光电特性、电荷传输行为、H2O2生成浓度以及活性位点的影响规律。
图2 COFs的结构表征
图3 COFs的光电特性及电荷传输动力学表征
通过一套两步式AI流程，以实现用于高浓度H2O2生产的COFs光催化剂的理性设计。基于355篇相关文献，利用DeepSeek V3提炼为11238个结构化三元组，并通过GraphRAG框架整合为知识图谱，最终使用评分机制选出最佳组合：4,4′,4″-(1,3,5-三嗪-2,4,6-三亚甲基)三亚胺和苯并[1,2-b:3,4-b′:5,6-b″]三噻吩-2,5,8-三羰基醛为构建单元，噻唑为连接键，以此构建了COFs材料—Thz-COF。Thz-COF展现出卓越的化学稳定性和光稳定性，具有优异的电荷分离能力、氧气吸附能力以及H2O2脱附能力，这些协同特性使Thz-COF在纯水中经72小时照射后，获得82.3 mM（约0.28 wt%）的H2O2浓度以及1.39%出色的SCC效率。
图4 COFs光催化产过氧化氢性能评估
图5COFs光催化反应位点模拟、与反应物吸附能计算及反应吉布斯自由能计算
综上所述，本工作中采用基于大型语言模型的设计策略，并通过人工智能推导出的知识，筛选出TAPT与BTT为最优构建单元，并以噻唑作为连接基团，成功构建出稳定连接的COFs光催化剂。噻唑连接的Thz-COF具有稳定的物理化学结构、扩展的π共轭体系及长的激发态寿命，并展现出卓越的光催化性能。所制备的H2O2溶液可直接用于染料降解与抗菌处理。这些发现为功能导向COFs材料的快速开发提供了新路径，一定程度推动了人工智能与材料化学的跨学科融合。
华中科技大学化学与化工学院和中国科学技术大学为该项工作的完成单位及通讯单位。谭必恩教授，陈林江教授和王笑颜副研究员为该工通讯作者，博士生舒畅为第一作者，华中科技大学杨旋教授，饶静一研究员共同参与了本研究。该研究工作得到了国家自然科学基金以及华中科技大学分析测试中心的支持。
论文信息：
Synthesis of covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen peroxide production guided by large language models
Chang Shu,# Ledu Wang,# Xiaoju Yang, Wenao Xie, Peixuan Xie, Xiao Wang, Xuan Yang, Jingyi Rao, Kewei Wang, Linjiang Chen,* Bien Tan* and Xiaoyan Wang*
Nature Communications.2026, https://doi.org/10.1038/s41467-026-69549-z
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