华中科技大学讯 近日，化学与化工学院吴钰周教授团队在核酸功能材料领域取得重要进展。团队提出了一种全新的快速收缩诱导缠结（FaSIE）策略，通过动力学控制手段，成功制备出完全由DNA构成的如橡胶般强韧的高性能水凝胶材料。该成果以“Rubber-like DNA hydrogel enabled by fast-shrinking-induced entanglement”为题，发表在期刊Nature Communications上。
面对日益严峻的合成材料污染问题，开发绿色、可持续的生物质材料已成为全球共识。DNA作为地球上储量最丰富的天然高分子之一，储量高达500亿吨，不仅极具替代潜力，更凭借优异的生物相容性与生物活性，在生物医学领域具有广阔应用前景。然而，传统基于碱基互补或化学交联方法制备的DNA水凝胶，往往质地柔软且易碎（模量和拉伸强度均低于50 kPa），难以满足强韧生物材料的力学要求，严重制约了其进一步应用。
针对上述挑战，吴钰周教授团队提出了一种快速收缩诱导链缠结（FASIE）的制备策略。研究人员发现，当向高浓度生物质DNA溶液中加入特定的脱水溶剂（乙酸与Triton X-100混合液）时，DNA溶液会在数秒内发生凝胶化转变，并伴随体积的显著收缩。这一过程的核心在于利用动力学手段捕获高密度的链缠结：快速的体积收缩迫使DNA分子链在受限空间内靠拢并相互穿插；同时，得益于生物质DNA的超长链结构，分子链的松弛与蠕动速率显著滞后于体积收缩速率，有效阻碍了链段的解缠结过程，从而将这种非平衡态的高密度物理缠结网络锁定。最终，这种超高密度的物理缠结网络赋予了水凝胶卓越的机械强度，其刚度超过800 kPa，拉伸强度超过1 MPa，韧性超过5 MJ/m³，并具有超过1000%的断裂伸长率。
图1. 快速收缩链缠结策略
研究表明，这种基于物理缠结的DNA水凝胶（E-Gel）展现出优异的机械性能。其刚度超过800 kPa，拉伸强度超过1 MPa，韧性超过5 MJ/m³，并具有超过1000%的断裂伸长率。此外，通过引入Mg²⁺离子及少量化学交联剂进行后处理，可进一步提升材料在水环境中的稳定性及抗溶胀能力，其压缩强度可达5 MPa以上，并能抵抗手术刀的切割。与已报道的所有DNA水凝胶相比，E-Gel在刚度、韧性、拉伸强度等多个机械性能指标上实现了数量级的提升。
图2. E-Gel的性质及FASIE过程的影响因素
该研究进一步揭示了FaSIE过程的三个关键要素：高初始DNA浓度、快速收缩动力学以及超长的聚合物链长。对比实验显示，DNA溶液的缓慢脱水仅能获得粘稠液体而无法成胶，证实了动力学控制对构建高密度缠结网络的必要性。此外，DNA初始浓度需显著高于其临界缠结浓度（Ce）以确保形成贯穿的缠结网络。对于高分子量DNA（>20,000 bp），其Ce较低，在5%-15%的常规浓度范围内均可形成强韧水凝胶，而当链长低于1000 bp时，相同条件下难以成胶。同时，实验数据表明，提高初始DNA浓度可显著增强水凝胶的力学性能。
图3. 离子与化学交联增强E-Gel稳定性
这一策略不仅解决了DNA材料机械强度低的难题，还赋予了材料极佳的可加工性。利用高浓度DNA溶液显著的剪切变稀特性，团队实现了高分辨率的DNA水凝胶3D打印。在FaSIE后处理过程中，凝胶化发生的均匀体积收缩使打印线条直径从约650 µm减小至约66 µm，从而大幅提升了所得水凝胶的结构分辨率。此外，该策略具有良好的普适性与功能扩展能力，不仅可便捷引入磁性纳米粒子等功能组分构建磁响应软体机器人，还适用于海藻酸钠、透明质酸钠及羧甲基纤维素等多种长链生物大分子体系。
图4. 高分辨DNA水凝胶3D打印及软体机器人构建
本研究提出了一种快速收缩诱导链缠结策略，成功制备了高强高韧DNA水凝胶。该方法利用快速脱水动力学与DNA超长链特性的协同作用，构建了高密度物理缠结网络，实现了DNA水凝胶机械性能的显著提升。更重要的是，该现象并非DNA独有，这为增强长链生物聚合物材料的机械性能提供了一种潜在的通用策略。
华中科技大学化学与化工学院博士生林子桉为本文的第一作者，化学与化工学院吴钰周教授为本文的通讯作者。华中科技大学张卓磊教授、赵龙教授、吴国骄副教授和广州大学张国杰教授共同参与了本研究。国家重点研发计划、华中科技大学基础研究支持计划及马普学会海外伙伴小组等项目为本研究提供了资助。
论文信息：
Z. Lin, S. Fang, Q. Huang, X. Xiao, J. Jiang,L. Zhao, G. Wu,G. Zhang, Z. Zhang, Y. Wu, Rubber-like DNAhydrogel enabled by fast-shrinkinginduced entanglement. Nat Commun(2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-68363-x
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